隨著超快科學向阿秒時間尺度深入發展，高次諧波產生技術已成為獲取相干阿秒光脈沖的核心方式。然而，這一過程具有極強的非線性特性，會引發明顯的時空耦合效應，嚴重限制了阿秒脈沖在極端紫外非線性光學、動態成像等領域的應用。針對現有表征技術無法全面揭示阿秒光場三維時空耦合本質的問題，華中科技大學李政言教授團隊提出了一種基于全光原位測量的三維時空場表征方法，通過定義新型時空耦合參數，實現了對高次諧波阿秒脈沖時空耦合效應的精準量化與物理機制解析。相關研究成果發表于《Laser&PhotonicsReviews》，為阿秒科學領域的技術突破與應用拓展提供了重要支撐。

    一、引言
    （一）研究背景
    超快激光技術的不斷革新，推動科學研究邁入阿秒時間尺度。相干阿秒光脈沖的出現，為觀測原子級電子動力學等超快過程提供了前所未有的時間分辨率。高次諧波產生作為獲取阿秒脈沖的關鍵非線性光學過程，本質是強激光場與原子相互作用的極端非線性行為。但在此過程中，驅動激光場輪廓的不均勻性以及聚焦幾何的復雜性，會導致阿秒脈沖形成不可忽視的時空耦合結構。這種結構無法拆分為空間與時間剖面的簡單疊加，不僅會降低脈沖的聚焦能力，還會影響動態成像的時空分辨率，成為制約阿秒科學發展的核心難題。
    （二）現有技術局限
    傳統的超快激光場表征，依賴于對空間與時間分量的獨立測量。比如用特定技術進行空間表征，用另一種技術進行時間表征，但這類方法都基于“時空可分離”的假設，本質上無法反映時空耦合效應。盡管針對阿秒脈沖的表征技術已有一定進展，但多數依賴非原位非線性光電發射過程，會平均掉空間信息；而原位光譜相位測量技術僅能獲取一維空間輪廓，難以滿足三維時空耦合研究的需求。因此，開發能夠全面捕捉阿秒光場三維時空分布的表征技術，并建立科學的量化評估體系，成為當前阿秒科學領域的迫切需求。
    （三）研究目標與創新點
    本研究旨在突破現有技術的局限，建立高次諧波阿秒脈沖的三維時空場計量方法，明確其時空耦合的物理起源與演化規律。核心創新點包括：一是提出集空間光譜測量與原位譜相位表征于一體的三維重建技術，實現對阿秒光場時空分布的完整捕獲；二是定義考慮相位貢獻的新型時空耦合參數，替代傳統僅能描述色差的參數，實現對時空耦合效應的精準量化；三是揭示驅動激光強度與時空耦合的關聯機制，為優化阿秒脈沖質量提供理論依據。

    二、實驗裝置與研究方法
    （一）實驗系統搭建
    實驗采用特定參數的飛秒激光脈沖，經球面反射鏡聚焦于氬氣射流，產生短軌跡高次諧波。聚焦激光與氬氣射流出口間距控制在較小范圍，確保氣體介質厚度與噴嘴尺寸近似一致。
    空間測量系統通過在氣體射流后設置針孔板實現點衍射干涉；極紫外光譜儀由入口狹縫、平場光柵及微通道板探測器組成，用于測量不同諧波階的波前信息。入口狹縫與極紫外光柵安裝于電動平臺，沿特定方向掃描，獲取奇次諧波的點衍射干涉圖，保證了較高的空間分辨率。
    譜相位測量采用共線施加弱倍頻擾動激光場的方式，通過壓電平移臺掃描驅動激光與擾動激光的時間延遲，記錄偶次諧波強度的周期性振蕩，進而反推譜相位信息。
    （二）數據處理與參數定義
    利用迭代相位恢復算法從探測器記錄的干涉圖中，重建光譜分辨波前與空間強度分布，通過自由反向傳播消除光譜儀不對稱成像效應，最終實現三維時空光場的完整重建。
    為了更精準地量化時空耦合效應，在傳統色差參數基礎上，研究團隊定義了新型時空耦合參數。該參數通過時域積分納入了時空相位貢獻，能夠更真實地反映時空耦合的本質特征，彌補了傳統參數僅能描述色差、忽略相位影響的不足。

    三、實驗結果與分析
    （一）高次諧波的三維時空特性
    實驗觀測到高次諧波存在顯著的空間光譜差異：低次諧波呈現軸向不對稱的垂直拉伸空間輪廓，而高次諧波則為水平拉伸輪廓，證實了色差效應的存在。波前曲率半徑測量顯示，不同諧波階的曲率半徑存在差異，當氣體射流從激光焦平面向上游移動后，諧波波前曲率半徑有所增加，這驗證了會聚激光波前與發散偶極相位的競爭機制。
    近場時空特性測量表明，多數諧波階的相位分布對應會聚波前，而某一高次諧波呈現平坦波前，推測是激光誘導會聚波前與發散本征偶極相平衡的結果。近場中心點的局部群速度延遲顯著小于空間平均全局值，揭示了時空耦合的空間不均勻性。三維時空場重建結果顯示，不同空間位置的脈沖持續時間差異明顯，直觀反映了時空耦合的強度。
    （二）時空耦合的量化分析
    量化結果表明，在特定驅動激光能量下，傳統色差參數的最小值相對較高，而新型時空耦合參數的最小值更低，這說明空間光譜相位差對時空耦合具有重要貢獻，且阿秒脈沖的時空耦合效應顯著強于典型飛秒激光脈沖。
    驅動激光能量對時空耦合的影響實驗顯示：當激光能量降低時，阿秒脈沖的橫向光束尺寸增大，軸向脈沖持續時間延長，群速度延遲增加；但對應的兩種參數最小值均有所提升，耦合效應明顯減弱。這一結果證實，高次諧波產生過程的非線性程度與時空耦合密切相關，驅動激光強度的均勻性改善可有效降低時空耦合。

    四、討論與展望
    （一）研究意義
    本研究提出的三維時空表征技術，突破了傳統方法的“時空可分離”假設，實現了對高次諧波阿秒脈沖時空場分布的完整捕獲。其優勢在于：無需簡化時空關系，可直接測量具有復雜時空耦合結構的三維阿秒光場；原位譜相位測量能夠精準獲取局部時空信息，避免了空間平均帶來的誤差；通過一維掃描實現高分辨率光譜分辨波前測量，為孤立阿秒脈沖的表征提供了新途徑。
    新型時空耦合參數的提出，解決了傳統參數的局限，為時空耦合的量化評估提供了科學工具，證實了本征高諧偶極子相位對三維激光場分布的極度非線性依賴，是阿秒脈沖時空耦合顯著的核心原因。
    （二）應用前景
    本研究成果具有重要的應用價值：在技術優化層面，可通過采用平頂驅動激光等方式改善激光強度均勻性，降低時空耦合效應，進而提升阿秒脈沖的焦斑質量與聚焦強度，為高分辨率阿秒顯微鏡的開發奠定基礎；在基礎研究層面，該三維表征技術與極紫外阿秒脈沖的結合，有望實現阿秒-納米尺度的原子級電子動力學觀測，推動超快動態成像技術向更高時空分辨率邁進；在學科交叉層面，可為極端紫外非線性光學、強場物理等領域提供精準的光場表征工具，促進多學科的協同創新。

    未來研究可進一步拓展至孤立阿秒脈沖的三維表征、驅動激光場主動調控對時空耦合的抑制機制等方向，持續推動阿秒科學與技術的發展，為探索微觀世界的超快過程提供更強大的研究手段。